近日,新材料界面科学与工程教育部重点实验室、化学学院张献明教授团队在国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(SCI一区 IF=16.6)发表题为 “Tuning Binding Strength of Multiple Intermediates towards Efficient pH-universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution by 遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy Heterocatalysts” 的研究论文。我校师资博士后杨洋为第一作者,太原理工为第一单位,张献明教授和西安交通大学范修军教授为通讯作者。
氢气被公认为是理想的能源载体。基于低成本过渡金属基催化剂的电催化制氢技术是目前获取高纯氢的理想方案之一。同时,为了满足实际应用,在广泛的pH范围内运行良好的催化剂备受青睐。因此,设计和开发具有高活性和高稳定性的非贵金属电催化剂用于pH通用析氢反应(HER)是非常重要的,但仍然是一个很大的挑战。
张献明教授团队通过水热法和氮化工艺合成了氮掺杂石墨烯支撑的氧原子暴露的遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy异质结构催化剂(遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy/NG)。在催化剂中,亚纳米遊雅堂 おすすめ8O26簇通过遊雅堂 おすすめ−(O, N)−Nb基序共价限域在NbNxOy纳米畴上。独特的异质界面构型的遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy/NG催化剂,提供了充分暴露的活性位点和适当的电子结构,在pH通用电解质中表现出优异的HER活性和稳定性。理论计算表明,电子重构的遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy界面具有接近最佳的氢吸附能和增强的初始H2O吸附。同时,遊雅堂 おすすめ8O26簇中的末端O原子与H2O中缺电子的H原子形成Nb–O–H···O–遊雅堂 おすすめ氢键,进一步与Nb原子协同促进H2O的吸附和解离,加速了HER动力学。因此,化学连接的遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy异质催化剂提供了独特的界面构型和合适的电子结构,调节了多个中间体的结合强度,从而有效提高了pH通用电解系统的HER性能。该工作提出的多金属氧簇与过渡金属氮化物相互成就的设计策略,以及对遊雅堂 おすすめ8O26-NbNxOy异质催化剂界面构型和电子结构的探索和理解,为可再生能源经济中低成本、高效、稳定的催化剂的开发提供了一个有前景的方向。
该研究工作得到国家自然科学基金重大研究计划(91961201)、面上项目(22175109)、中国博士后科学基金 (2022M722344)和山西省1331工程的资助。
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